El principal protagonista es Allen Walker, un joven exorcista quien se ha reunido recientemente a la Orden Oscura después de haber sido abandonado por su maestro el General Marian. Iniciando así una muy emocionante y peligrosa aventura plagadas de las aflicciones, riesgos y problemas éticos que sufren los exorcistas con tal de salvar a la humanidad. Hechos a los que Allen se siente atado emocionalmente y que lo sumergen en toda una serie de experiencias con las que se desarrolla, hace más aliados y también muchos enemigos.
* Allen Walker (アレン・ウォーカー, Aren Uōkā?)
Seiyū: Kobayashi Sanae
El personaje principal de la historia. Un chico británico de voz aguda y quince años, siendo el más joven exorcista vivo hasta la fecha. Su inocencia adquirió la forma de su brazo izquierdo de manera que Allen puede transformarlo en una enorme garra con la que destruye a los akuma. Conforme avanza la serie y su inocencia sufre de varios cambios consecutivos incluso es destruida hasta adquirir la forma de una poderosa espada similar a la del conde del milenio. Allen es muy amistoso, alegre, noble y bastante retraído en unas cuantas ocasiones. Su lealtad ante sus seres queridos, su sincronización con su inocencia y su extraña relación con el conde del milenio pueden convertirlo en la clave para terminar con la guerra entre los exorcistas y la familia de Noé. Puede tener ciertos sentimientos hacia Lenalee.
* Lenalee Lee (リナリー・リー, Rinarī Rī?)
Seiyū: Shizuka Itō
Es una exorcista China de 16 años. Con un pasado trágico y de gran corazón. Podría ser definida como el alma gemela de Allen, ya que al igual que el, Lenalee es leal, noble, valiente y cariñosa. Su inocencia son un par de botas oscuras (ダークブーツ, botas oscuras?), que le otorgan alta velocidad, grandes saltos y el poder de caminar sobre el agua. Su inocencia además ha sido una de las más misteriosas a lo largo de la serie ya que la ha protegido en momentos críticos; así como también adquirir nuevas formas. A medida que avanza la historia, va enamorándose profundamente de Allen.
* El Conde del Milenio (千年伯爵, Sennen Hakushaku?)
Seiyū: Takiguchi Junpei
El Antagonista principal que busca llevar al mundo a su muerte. Ha unido fuerzas con la familia Noé quienes lo llaman "príncipe Milenario". En el aspecto psicológico resulta ser alegre, amistoso y bastante egocéntrico a pesar de sus intenciones. Pero una vez que ejecuta sus planes demuestra ser sádico, cruel y homicida. Su forma principal de combate implica su paraguas Lero, quien se transforma en su espada, curiosamente opuesta a la de Allen. También ha demostrado la capacidad de crear explosiones masivas de energía oscura. Cada vez que aparece lleva un sombrero distinto. Su objetivo principal, al igual que el de la Familia Noé es encontrar el Corazón de La inocencia y destruirlo.
* Yu Kanda (神田 ユウ, Kanda Yū?)
Seiyū: Takahiro Sakurai
Es un frío y rudo chico de unos dieciocho años y de origen japonés. Es el primer exorcista que conoce Allen en la Orden Oscura. Tiene la característica de sanar más rápido que una persona ordinaria, debido en gran parte a un tatuaje en su cuerpo. Su relación con Allen a lo largo de la serie ha sido violenta y usada como fuente de comedia en más de una ocasión. Su antiakuma se llama 6 ilusiones (六幻, Mugen?) que le permite desatar unas técnicas especiales a las que les llama ilusiones, restando por completo su tiempo de vida.
* Lavi (ラビ, Rabi?)
Seiyū: Kenichi Suzumura
Es un exorcista de raza mixta. Pelirrojo y con una edad de dieciocho años, aunque con una personalidad bastante infantil, bromista y controvertida para un chico de su edad. El es el heredero de Bookman, una persona que registra la historia oculta del mundo y ha sido entrenado desde una edad temprana para lograr ese objetivo, él originalmente no tiene nombre, éste se lo pone bookman para su misión de registrar dentro de la orden oscura. Su arma antiakuma se llama martillo de tamaño variable (鉄槌, Tettsui?), el cual se puede agrandar y estirar según lo desee.
* La Familia Noé (ノアの一族, Noa no ichizoku?)
Los descendientes directos de Noé y sus hijos. Una familia de superhumanos que cooperan con el Conde. Siendo poseedores de habilidades sobrenaturales diferentes y los combates y por supuesto de destruir la inocencia. Uno de sus rasgos más distintivos es una línea de cruces en sus frentes, ojos dorados y piel gris. Como complemento cada uno de ellos representa un aspecto y personalidad de Noé lo que en muchas ocasiones varía la apariencia del Noé y su personalidad. Como por ejemplo la aparición de miembros femeninos como Road y Lulu Bell. Los nombres de los Noés (Skin, la ira; Lulu bell, la lujuria; Road, los sueños; Tyki, el placer; Jasdevi, la unión.).